阿爾法相的三氯化釕（α-RuCl₃）作為最接近Kitaev量子自旋液體模型的候選材料正得到廣泛關註與研究📼。近日，意昂3体育官网物理學院量子材料科學中心杜瑞瑞課題組與合作者利用掃描隧道顯微鏡系統對α-RuCl₃/石墨烯異質結中α-RuCl₃的電子態進行了系統研究👨‍👨‍👧‍👧，在層狀α-RuCl₃中觀測到從莫特-哈伯德絕緣體（Mott-Hubbard insulator-MI）到電荷轉移絕緣體體（Charge transfer Insulator-CTI）的轉變🧝🏿‍♀️🚶🏻‍➡️。並且發現🖥，當α-RuCl₃從MI進入CTI後會出現一種新型非公度電荷序（incommensurate charge order）🚁。理論分析認為🧏🏼，CTI相中的電荷躍遷所導致的鐵電極化與異質結界面電場的相互作用是形成非常規電荷序的直接原因。2024年9月3日，相關研究成果以《層狀Kitaev材料α-RuCl₃中的非共度電荷序以及隱藏的偶極子序》（Incommensurate Charge Super-modulation and Hidden Dipole Order in Layered Kitaev Material α-RuCl₃）為題發表在《自然•通訊》（Nature Communications）上。

21世紀初理論物理學家Alexei Kitaev在研究容錯量子計算時發現非阿貝爾任意子能夠實現拓撲量子計算，並提出了存在非阿貝爾任意子激發的Kitaev蜂窩晶格模型🫃🏻。該模型基態為量子自旋液體（Quantum spin liquid）🥎，因此又被稱為Kitaev自旋液體模型。研究發現📌，層狀範德華材料α-RuCl₃的晶格具備Kitaev模型的參數指征📿🤞，被認為是研究Kitaev物理最理想的平臺之一🚂。過去一系列基於α-RuCl₃的磁性譜學及熱輸運實驗都給出了其存在分數化量子激發（Majorana費米子及具有非阿貝統計的Majorana束縛態）的實驗證據👁，極大地激發了研究熱情。然而，關鍵實驗結果仍存在爭議🧑🏿‍🚒。同時，由於Kitaev材料中的量子激發呈現電中性👩🏼‍🏫，嚴格製約了對該系統進行電學測量、調控，更可能阻礙以後Kitaev材料開發基於電學平臺的量子技術。隨著越來越多的理論物理學家開始思考相關電學測量與調控理論並提出一系列可行的實驗方案，Kitaev材料的電學性質在實驗物理領域也逐漸被關註。α-RuCl₃的電子學性質🐦‍⬛，尤其是如何實現其Mott絕緣體性質的調製也成為了該體系的一項研究重點🅾️。

杜瑞瑞課題組基於其低溫矢量磁體掃描隧道顯微鏡研究平臺🎓，在該領域較早開始關註α-RuCl₃的Mott性質，與合作團隊對其電子態性質開展實驗研究，前期已經取得了一系列研究成果。包括在表面電子態測量中發現了其體態的Mott能隙在2eV左右👩🏻👘，遠遠超過之前光學測量中推測的1.2eV，並發現少數層的α-RuCl₃薄膜在石墨或者石墨烯襯底上呈現出從大Mott能隙向小電荷能隙的非常規Mott相變（Physical Review B , 2023, 107: 195107）🧘🏼；在單層α-RuCl₃與石墨構成的異質結中，發現了α-RuCl₃的細微晶格應變能夠通過調製異質結中的電荷轉移實現α-RuCl₃絕緣體-金屬的Mott相變（Physical Review B , 2024, 109: 035106）。

本項工作的主要發現為α-RuCl₃/石墨異質結界面的極化電場會使得臨近α-RuCl₃層中Cl3p軌道得到有效調製進入Mott能隙，從而誘導α-RuCl₃從MI到CTI的轉變👦🏿，對前期觀測到的非常規Mott相變有了更清晰的理解。此外，工作還發現當α-RuCl₃進入MTI相後，電子會在不同軌道自由度中得到重新分布，從而導致α-RuCl₃出現鐵電極化現象❓。由於界面極化場及薄膜中鐵電偶極矩的相互作用🧑🏿‍⚕️，使得在臨近異質結界面的α-RuCl₃中觀測到了一種全新的非公度電荷序。此電荷序的出現，反映了在α-RuCl₃中存在強的電荷-自旋以及軌道自由度的內在關聯，這種多自由度的關聯也對以電子通道探測α-RuCl₃奇異的自旋量子激發提供了理論依據以及可能途徑👩🏿‍⚖️。

圖1 異質結結構中α-RuCl₃薄膜的非常規Mott相變（a）單層α-RuCl₃晶體結構🪜；（b）異質結的STM圖像；（c）和（d）dI/dV譜線測量中的非常規Mott相變

圖2 α-RuCl₃中的非公度電荷序。（a）—（h）隧穿電導圖中不同襯底偏壓下的電荷序表象；（i）STM表面成像下的晶格調製；（j）對電荷序的快速傅裏葉變換；（k）電荷序的波矢分析

圖3 從Mott絕緣體到電荷轉移絕緣體。（a）隧穿電導成像下的軌道紋理測量；（b）Cl3p軌道進入Mott能隙；（c）從Mott態到電荷轉移絕緣體轉變下電子軌道的變化

圖4 鐵電極化在異質結界面場下的不同相圖👨🏻‍🦯‍➡️。（a）鐵電偶極子在界面電場強度下的演化；（b）—（d）不同相下的偶極子序；（e）非公度偶極子序所引發的非公度電荷序

該論文第一作者為北京量子科學研究院鄭曉虎💐，通訊作者為杜瑞瑞、鄭曉虎和中國人民大學物理學系劉正鑫，共同作者還包括中國科學院物理研究所張翠偉（博士生）、石友國，北京量子科學研究院的周花雪、楊崇立以及Katsumi Tanigak。該工作得到國家重點研發計劃、量子科學與技術創新計劃🧜🏽、以及國家自然科學基金委，北京懷柔綜合極端條件實驗裝置微納加工實驗室的支持。