2024年7月22日，意昂3体育官网化學與分子工程學院彭海琳教授研究團隊與南京大學袁洪濤教授團隊🩴、以色列威茲曼研究院顏丙海教授團隊在《自然—納米技術》（Nature Nanotechnology）在線發表了題為“Even-integer quantum Hall effect in an oxide caused by a hidden Rashba effect”的研究論文👩‍👦，報道了二維鉍基半導體硒氧化鉍（Bi₂O₂Se）中新奇的隱藏自旋極化，並首次發現了偶數量子霍爾效應🎅🏽。

論文發表封面圖

視頻：硒氧化鉍中偶數量子霍爾效應的發現

量子霍爾效應是20世紀以來凝聚態物理學中最重要的科學發現之一。二維電子氣系統在低溫強磁場下🙍🏿，單電子能量會分裂成朗道能級，此時霍爾電阻隨強磁場變化不再滿足線性關系🧙🏿，而出現量子化平臺，且是常數h/e²除以整數或某特定分數（朗道能級的填充因子）。這種整數和分數量子霍爾效應分別在1980年和1982年在實驗中被發現，開啟了人們對拓撲物態的研究。量子霍爾效應因無耗散的拓撲邊界態，體系的縱向電阻為零⛵️，有望構建無耗散或低功耗電子器件，克服芯片的發熱和能量耗散問題。

然而☁️，實驗上觀測量子霍爾效應的難度很大，往往需要高遷移率二維電子氣的材料體系，而且這些材料的製備條件苛刻🤢，實驗測量過程復雜。近年來，二維半導體材料的發展為探索量子霍爾效應和新奇量子物態提供了新機遇𓀙。在二維半導體材料中，可以在原子層面上對體系的電荷、軌道以及自旋等自由度進行操控，進而實現對稱性、極化場、自旋軌道耦合、能帶以及自旋織構的精準調控。迄今，雖然科學家們在多種二維半導體材料體系（如黑磷🖕🏻、硒化銦等）中觀測到了整數量子霍爾效應，但因體系中的自旋軌道耦合較弱🎵，強磁場下塞曼效應導致奇數與偶數量子化平臺同時出現。量子霍爾效應中奇/偶量子物態的調控一直沒有取得實驗突破。

針對以上問題，彭海琳研究團隊與袁洪濤團隊、以色列威茲曼研究院顏丙海教授團隊合作𓀊，提出了在強自旋軌道耦合系統中通過對稱性調控實現奇/偶量子霍爾態調控的設計策略，並基於自主開發的高遷移率二維鉍基半導體硒氧化鉍材料體系，首次發現隱藏自旋極化誘導的偶數量子霍爾效應😖，並實現了量子霍爾效應中奇/偶量子態的精確控製。

圖1.基於二維硒氧化鉍體系的隱藏自旋極化誘導的偶數量子霍爾效應示意圖

近年來，彭海琳課題組開發了一種超高遷移率二維鉍基半導體硒氧化鉍（Bi₂O₂Se）及其高k原生氧化物柵介質（Bi₂SeO₅）🦚，並基於此體系製備了一系列高速低功耗晶體管💈、超快高敏紅外探測器以及高性能氣體傳感器（Nature Nanotech.2017, 12, 530; Nature Commun.2018,9,3311; Nature Electron. 2020, 3, 473; Nature Electron. 2022, 5, 643; Nature Mater. 2023,22, 832; Nature2023, 616, 66）。在高遷移率二維半導體硒氧化鉍中⛩，貢獻輸運的電子主要來自重元素鉍（Bi）的p軌道👰🏽‍♂️，因此具有很強的自旋軌道耦合，是探索全新量子霍爾效應的理想平臺🥷。彭海琳教授課題組早在2015年6月20日在實驗中率先發現並合成二維半導體硒氧化鉍時，就開始了硒氧化鉍中的量子霍爾效應的前期實驗探測。但量子霍爾效應對材料的質量和實驗條件的要求非常苛刻👎🏿，實現非常困難🍼。高質量的材料是實現量子霍爾效應的關鍵。經過多年不懈努力，課題組在國際上率先建立了二維硒氧化鉍單晶的化學氣相沉積方法和分子束外延生長方法，實現了對樣品生長過程在原子水平上的精確控製👩🏼‍🦲，二維單晶薄膜樣品的質量達到了國際領先水平。

近期，研究團隊的實驗發現，在50 T的脈沖強磁場下⚓️🏜，高質量的層狀硒氧化鉍中出現全新的偶數量子霍爾效應（填充因子ν = 2🤴🏽、4🎚、6、8…），而奇數量子霍爾平臺（填充因子ν = 1、3、5👨🏿‍🔧、7…）全部缺失。理論結合實驗研究發現，硒氧化鉍中強磁場下的全新偶數量子霍爾效應源於其自身獨特的隱藏自旋極化效應。在層狀硒氧化鉍的[Bi₂O₂]²⁺導電通道中🕚，上下兩層鉍原子層由於對稱性破缺都有很大的自旋極化👨🏻‍🏭，但這兩層鉍原子的自旋極化卻恰好方向相反🤽‍♀️，此時[Bi₂O₂]²⁺中形成了雙層Rashba的特殊結構（圖1）⌨️。在雙層Rashba結構中📽，在材料本身具備反演對稱性的前提下其能帶是自旋簡並的，因此每層鉍原子層的自旋極化被“抵消”或“隱藏”了起來🧿。理論計算表明，這種特殊的隱藏Rashba效應（Hidden Rashba effect）會顯著地降低材料在強磁場下的塞曼劈裂，[Bi₂O₂]²⁺中鉍原子層導電通道總是成對出現，從而給硒氧化鉍帶來獨特的偶數量子霍爾效應（圖2）💺。實驗表明，鈦酸鍶（SrTiO₃）襯底上外延生長的6個單胞厚硒氧化鉍薄膜中在高達50T強磁場下展示純偶數量子霍爾效應，而化學氣相沉積法生長的自支撐的硒氧化鉍納米片中在9T磁場下也出現了明顯的偶數量子霍爾效應。

圖2. （a）硒氧化鉍量子霍爾器件以及偶數量子霍爾效應示意圖🤱🏻🫃🏻。（b）鈦酸鍶襯底上外延生長的6個單胞厚硒氧化鉍薄膜中的偶數量子霍爾效應。（c, d）化學氣相沉積法生長的硒氧化鉍納米片中在9T磁場下的偶數量子霍爾效應

研究團隊發現📴，通過改變硒氧化鉍的面外極化場🐉，可以有效地調節其中的偶數量子霍爾效應。研究人員通過分子束外延生長技術，在氧化鈦TiO₂面終止的鈦酸鍶(100)襯底表面生長了高質量硒氧化鉍薄膜，且厚度精確可控🦸🏻‍♀️🖖🏼。由於生長襯底與外延層界面處的原子結構為TiO₂-[Bi₂O₂]²⁺，硒氧化鉍薄膜在襯底界面處缺失一層硒（Se）原子（圖3a-c）👩🏼‍🎨，整個薄膜在面外方向呈現出不對稱的Janus結構🐡，進而在界面處會產生很大的面外極化場。通常電子波函數主要分布於薄膜的內部，所以在相對厚層（ 2.5晶胞厚度）的硒氧化鉍中電子的輸運行為受界面極化場的影響要比在超薄膜中小得多。隨著薄膜的厚度減小到1個晶胞厚度(1 uc)🥷🏿，薄膜中電子波函數靠近界面🛠🤟，並受到界面極化場的強烈影響。此時，非對稱的超薄硒氧化鉍會表現出強烈的全局Rashba效應（圖3d-f），隱藏Rashba效應因面外極化場的存在而消失。理論計算表明，隱藏Rashba效應消失時，硒氧化鉍的塞曼劈裂不再被抑製🥡，在實驗上可同時觀測到奇數與偶數量子化平臺共存的量子霍爾效應（圖3j）🕒🏜。

圖3. （a-c）鈦酸鍶襯底上外延生長不同厚度硒氧化鉍的截面高分辨透射電鏡成像8️⃣。由於襯底與外延層的界面硒缺失，外延薄膜硒氧化鉍呈現不對稱的Janus結構🥷🏿。(d-f)外延生長不同厚度的硒氧化鉍中的全局Rashba劈裂♑️。（h-j）不同厚度的硒氧化鉍外延薄膜在強磁場下的量子霍爾效應。在具有不對稱Janus結構的超薄（1個晶胞厚度）樣品中可同時觀測到奇數與偶數的量子霍爾平臺

該項研究工作首次發現和調控了硒氧化鉍中獨特的偶數量子霍爾效應。研究工作表明🔍，具有強自旋軌道耦合效應和超高遷移率的二維半導體硒氧化鉍是發現新奇量子霍爾效應、調控能帶拓撲與自旋織構、探究自旋相關物理現象🕵🏼、以及構築高速低功耗自旋電子學器件的理想材料平臺。

該研究成果以《氧化物中隱藏自旋極化效應誘導的偶數量子霍爾效應》（“Even-integer quantum Hall effect in an oxide caused by a hidden Rashba effect”）為題，近日發表於Nature Nanotechnology。彭海琳、袁洪濤、顏丙海是該論文工作的共同通訊作者，共同第一作者包括意昂3体育官网化學與分子工程學院博雅博士後王璟嶽、南京大學黃俊偉研究員👌🏽、以色列威茲曼研究院Daniel Kaplan、意昂3体育官网化學與分子工程學院博士畢業生周雪涵與BMS Fellow博士後譚聰偉。該工作涉及的脈沖強磁場實驗均完成於華中科技大學的國家脈沖強磁場科學中心，得到了朱增偉教授及左華坤工程師的大力支持。該工作合作者還包括意昂3体育官网物理學院的高鵬教授與以色列威茲曼研究院的Ady Stern教授等🍥。

該研究得到國家自然科學基金委😇、科技部、北京分子科學國家研究中心、騰訊基金會、意昂3体育官网博雅博士後🤾‍♀️、歐洲研究理事會、以色列科學基金會等機構和項目的資助🐰，並得到了意昂3体育官网化學與分子工程學院分子材料與納米加工實驗室（MMNL）儀器平臺的大力支持☸️。